近日，南方科技大学材料科学与工程系副教授李贵新课题组和以色列特拉维夫大学教授Tal Ellenbogen课题组等在基于几何相位(Pancharatnam-Berry Phase)的非线性超构表面太赫兹辐射源领域取得新进展，相关成果以“Functional THz Emitters based on Pancharatnam-Berry Phase Nonlinear Metasurfaces”为题发表于Nature Communications。

太赫兹科学与技术广泛应用于材料物理、安全检测、医学检测等领域，并应用在太赫兹光源上进行多自由度光场调控，例如调控太赫兹波的偏振和相位，有望为太赫兹波与物质相互作用的机理研究、太赫兹波信息加密、圆二向色性光谱学等领域奠定重要基础。然而，此前在光源上对太赫兹辐射直接进行多自由度调控存在很多挑战。

近年来，基于几何相位的超构表面在线性光学范畴下的高效率全息成像、超薄光学波片、平面透镜等领域已经表现出极高的应用价值。此前，几何相位的概念被成功推广到非线性光学范畴。例如，将圆偏振近红外飞秒激光垂直入射到具有不同旋转对称性的金属等离激元超构功能基元上，产生的非线性谐波将携带由泵浦光的圆偏振、谐波级次、超构单元的旋转角度共同决定的非线性光学贝里几何相位。这种不依赖于入射光波长的非线性极化率的相位可描述为：(n-1)σθ和(n+1)σθ, n为非线性谐波级次，σ=±1表示左、右旋圆偏振，θ为超构功能基元的几何方位角。最近研究表明，等离激元超构表面是产生太赫兹波的一种新颖的平台，然而基于超构表面实现对太赫兹波的偏振和相位的灵活调控尚待进一步研究。

 图1：C3超构单元上太赫兹产生的选择性定则。a, 圆偏振光泵浦下，具有C3对称性的金超构单元上无太赫兹辐射。当泵浦光同时包含左旋、右旋光，可以产生右旋、左旋太赫兹波。b, 金超构表面的电子显微镜图。比例尺：550 纳米。 c, 线偏振 (Ex)和圆偏振飞秒激光泵浦下，产生的太赫兹脉冲 (Ey)。d, 太赫兹脉冲辐射对应的频谱。e, 旋转泵浦光的线偏振方向(θ)，测得出射的太赫兹波的电场(Ex 或Ey) 与入射场之间存在3θ 角度关系。

该论文首次报道了一种新型的基于几何相位(Pancharatnam-Berry Phase)的非线性超构表面太赫兹辐射源。这种非线性超构表面由具有三重(C3)旋转对称性的金等离激元超构单元构成。在飞秒激光泵浦下，通过旋转C3超构单元的方位角，可以在深亚波长尺度上控制超构表面上辐射出太赫兹波的偏振和相位。相关研究有望为太赫兹光源上的光场调控提供重要方法。

根据传统非线性光学中产生太赫兹辐射的光整流原理，研究人员发现，在圆偏振光沿着超构单元的C3旋转对称轴垂直照射下，超构单元上的太赫兹辐射是被禁止的。这与此前C3超构表面上倍频辐射的情况有很大不同。在两束自旋角动量相反的圆偏振光(或者说一束线偏振光)泵浦下，太赫兹波对应的非线性极化可以描述为：

其中θ为C3超构单元的旋转方位角，σ=±1表示左、右旋圆偏振泵浦光。可以理解为，左旋和右旋的泵浦光产生的右旋和左旋的太赫兹波的电场携带3σθ的相位 (图1)。这为在深亚波长尺度上调控太赫兹波源的自由度（偏振、相位）提供了一种无色散方案，即圆偏振太赫兹波的相位与泵浦激光和太赫兹波长均无关。首先，研究具有局域和宏观C3旋转对称性的金超构表面。如图1b所示，通过电子束光刻等技术在玻璃衬底上制备了30纳米厚的金超构表面，其表面等离激元共振波位于1100纳米-1600纳米之间。泵浦光波长为1500纳米，重复频率1000赫兹，脉冲宽度约为50飞秒。从图1c可以看出，圆偏振光泵浦下出射太赫兹波的电场强度远低于线偏振泵浦下的结果。通过旋转泵浦光的线偏振方向(θ)，测得出射的太赫兹波的电场(Ex 或Ey) 与入射场之间存在3θ 角度关系。以上实验测量结果均与研究人员根据光整流原理得出的理论预测一致。

图2：太赫兹波的自旋-轨道相互作用。 a, 超构表面上太赫兹波的产生与分束，在线偏振近红外飞秒激光泵浦下，产生的左右旋太赫兹波分别衍射至±1一级，衍射角：θm。 b, c, 正(LCP)、负(RCP) 1级衍射级次上太赫兹波的Ex、Ey分量。

根据以上太赫兹辐射的几何相位理论和光的自旋-轨道相互作用机理，研究人员预测在具有相位梯度的超构表面上，可以在产生圆偏振太赫兹波的同时实现左、右旋圆偏振的分束。如图2a所示，研究人员制备了面积为5 mm x 1 mm的相位梯度超构表面, 超构单元的旋转角如下,  为周期 1 mm。

在线偏振飞秒激光泵浦下，产生的左右旋圆偏振太赫兹波感受到相反的相位梯度，根据产生的太赫兹波的自旋-轨道相互作用，可实现自旋依赖的太赫兹波分束。太赫兹波的衍射角满足Raman-Nath条件如下，其中m为衍射级次。

此外，研究人员发现，与此前线性和非线性超构表面中几何相位的体现有所不同，泵浦光的两个自旋态的相互作用对于在等离基元超构表面上产生和操纵宽带太赫兹波辐射至关重要，从而可直接在太赫兹光源上对太赫兹波的偏振和相位进行灵活的调控。只需更改泵浦飞秒脉冲的极化状态，就可以精确地控制单周期太赫兹脉冲的偏振态。通过使用相位梯度非线性超构表面，可以在空域中分离生成的宽带太赫兹波的自旋状态。通过设计空间变化的超构表面，可以实现时域范畴下太赫兹辐射波的偏振态变化（从一个圆偏振变为线偏振态再变成相反的圆偏振）。最后，研究人员验证了基于几何相位的非线性超构表面太赫兹源在圆二向色性光谱学中的应用。

上述研究说明，在太赫兹科学及其应用中，非线性P-B相位扮演了全新的角色。研究人员期望本项研究中提出的原理和方法在设计与制备多功能太赫兹源领域获得更多应用。

以色列特拉维夫大学博士后Cormac McDonnell、南科大量子科学与工程研究院研究助理教授邓俊鸿为论文共同第一作者，李贵新和Tal Ellenbogen为论文共同通讯作者。特拉维夫大学博士生Symeon Sideri在该研究中亦做出了重要贡献。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省“珠江人才计划”引进创新创业团队项目的支持。

文章链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-20283-0

供稿：材料科学与工程系

通讯员：周斌

编辑：苗雪宁